挥发性无机物（VOCs）是年夜气传染进程的要害前体物，已成为重要管理工具之一。VOCs排放到年夜气中，在自在基等活性物种的感化下疾速氧化，天生庞杂的气态含氧无机分子，对年夜气二次颗粒物天生跟臭氧传染有侧重要奉献。年夜气中存在多级、各种无机物氧化反映进程，招致所天生的年夜气无机分子物种庞杂、辨认艰苦。克日，清华年夜学情况学院年夜气传染与把持教研所蒋靖坤研讨组在年夜气在线高辨别质谱监测范畴获得新停顿，研讨提醒了都会年夜气无机分子特点及变更法则。研讨组应用两种化学电离高辨别质谱技巧，在北都城市年夜气情况发展临时观察，丈量了无机前体物、低级氧化产品跟多级氧化产品，拓宽了可辨认的年夜气含氧无机分子的物种及品质范畴，提醒了其分子特点、浓度跟节令变更法则，增添了对年夜气无机分子的构成与演化进程的意识。?针对无机前体物及其低级氧化产品，研讨组应用聚焦质子转移飞翔时光质谱仪（Vocus-PTR-TOF）停止丈量。与传统质子转移质谱仪比拟，该质谱仪凭仗加强的敏锐度跟品质辨别率，可检测跟剖析出更多的物种。在m/z 50-200的品质范畴中共鸣别出512个无机分子，此中44%的物种处于亚ppt程度，38%的物种含有3-8个氧。这些新剖析出的含氧分子多为中等/半挥发性无机物，此中多是苯、甲苯等工资源无机前体物跟单萜、萜烯等自然源无机前体物的低级氧化产品，对年夜气含氧无机分子浓度、羟基自在基反映性以及二次颗粒物天生有着弗成疏忽的奉献。?无机前体物及初始氧化产品在年夜气中被氧化成存在更高分子量跟更多品种的高氧化态含氧无机分子（OOMs）。研讨组搭建了一台以硝酸根离子及其团簇为试剂离子的在线化学电离静电场轨道阱质谱仪（CI-Orbitrap），对北都城市年夜气情况中的OOMs停止临时丈量。在m/z 200-600的品质范畴内共鸣别出2403个OOMs，提醒了OOMs清楚的同系物特点跟加氧特点，反应了年夜气中丰盛庞杂的氧化进程。经前体物溯源剖析，发明北京年夜气中的OOMs重要来自于芬芳烃跟脂肪族等工资源无机前体物的氧化。别的，还辨认了新粒子天生相干的OOMs二聚体，以及OOMs构成进程的无机自在基等主要旁边体。之前受限于丈量技巧，这些物种在已有的都会年夜气研讨中鲜有报道。研讨结果以“北都城市年夜气中无机气体的分子跟节令特点：基于聚焦质子转移飞翔时光质谱仪的观察剖析”（Molecular and seasonal characteristics of organic vapors in urban Beijing: insights from Vocus-PTR measurements）跟“应用在线超高辨别率质谱仪剖析北都城市年夜气中的含氧无机分子”（Resolving Atmospheric Oxygenated Organic Molecules in Urban Beijing Using Online Ultrahigh-Resolution Chemical Ionization Mass Spectrometry）为题，分辨宣布于《年夜气化学与物理》（Atmospheric Chemistry and Physics）跟《情况迷信与技巧》（Environmental Science Technology）。论文的第一作者分辨为情况学院博士结业生安肇锦（现为哈佛年夜学博士后）跟情况学院2020级博士生袁艺，通信作者为情况学院教学蒋靖坤。论文配合单元包含北京化工年夜学、复旦年夜学、武汉年夜学、南京年夜学、年夜连理工年夜学、河南师范年夜学、赫尔辛基年夜学、哈佛年夜学跟美国Aerodyne公司。研讨失掉国度天然迷信基金、三星寰球研讨名目的支撑。论文链接：http://doi.org/10.5194/acp-24-13793-2024https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c04214